00 CAMPUS ARISTÓTELES CALAZANS SIMÕES (CAMPUS A. C. SIMÕES) IQB - Instituto de Química e Biotecnologia Dissertações e Teses defendidas na UFAL - IQB
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Tipo: Tese
Título: Desenvolvimento e avaliação de catalisadores híbridos para aplicação em processos de fenton heterogêneo e processos de oxidação com persulfato
Título(s) alternativo(s): Development and evaluation of hybrid catalysts for application in heterogeneous fenton processes and oxidation processes with persulfate
Autor(es): Tavares, Marcela Gomes Rodrigues
Primeiro Orientador: Zanta, Carmem Lúcia de Paiva e Silva
metadata.dc.contributor.advisor-co1: Ribeiro, Adriana Santos
metadata.dc.contributor.referee1: Barbosa, Cintya D' Angeles do Espirito Santo
metadata.dc.contributor.referee2: Silva, Anielle Christine Almeida
metadata.dc.contributor.referee3: Duarte, José Leandro da Silva
Resumo: O crescente número de indústrias que surgem todos os anos tem acarretado uma grande geração de efluentes tóxicos ao meio ambiente e de difícil degradação. Estes efluentes não podem ser descartados nos corpos hídricos sem um tratamento prévio, por isso é importante o desenvolvimento de tecnologias que venham minimizar estes impactos de forma eficiente. Nesse contexto, os processos de Fenton bem como os processos oxidativos baseados em radicais sulfato, que ocorrem por meio da ativação de persulfato, são técnicas promissoras no tratamento de efluentes industriais, no entanto, quando catalisados por metais esses processos apresentam limitações como a necessidade de um baixo pH de operação e a dificuldade de recuperação e reciclagem do catalisador. Para sanar estas limitações, o desenvolvimento de catalisadores heterogêneos estáveis é uma ótima alternativa. Portanto, este trabalho objetivou desenvolver catalisadores heterogêneos híbridos estáveis e com boa atividade catalítica, para aplicação nas reações de Fenton e ativação de persulfato no tratamento de efluentes sintéticos contendo o corante azul reativo 19 (AR19). Os catalisadores a base de magnetita (Mag-SC e Mag-SH) foram obtidos via coprecipitação e método hidrotérmico e posteriormente caracterizados por técnicas de DRX, FTIR, DLS, MEV, MO, MET, EDX e BET. O Mag-SC apresentou melhor desempenho na reação de Fenton para a oxidação do corante, com menor tamanho de partículas (12 nm) e maior área superficial (148 m2/g), porém com reciclabilidade inviável. Após a escolha do método de coprecipitação que forneceu o melhor catalisador para a oxidação do efluente, o mesmo foi sinteticamente combinado com Argila Preta, formando o Mag-AP e em seguida este foi revestido com polianilina através de polimerização química Mag-AP-PANI. A argila aumentou a atividade catalítica da magnetita de 89 para 95%, com menor interferência do processo de adsorção, e ainda garantiu uma maior estabilidade catalítica por até 3 ciclos em processos de Fenton e 6 ciclos em foto-Fenton, com baixa lixiviação do catalisador. O Mag-AP-PANI mostrou baixo desempenho em processos Fenton (64%) mas foi melhor aproveitado no processo de foto-Fenton (92%), no qual mostrou estabilidade por até 3 ciclos com menor lixiviação que o Mag-AP. Os três catalisadores foram comparados na ativação de persulfato, e exibiram um bom desempenho tanto em pH=3 (75, 80 e 95%) quanto pH=6 (71, 70 e 92%), para Mag, Mag-AP e Mag-AP-PANI, respectivamente. Em pH=3 só mostraram estabilidade o Mag-AP por até 3 ciclos, sem lixiviação observada no limite de detecção da análise e o Mag-AP-PANI com pelo menos 6 ciclos, com baixa lixiviação. Em pH=6 apenas Mag-AP-PANI manteve-se estável por 2 ciclos. Os resultados obtidos comprovaram a viabilidade da síntese de co-precipitação como um método simples de nanopartículas de magnetita, o suporte em argila preta mostrou grande eficiência para melhorar as propriedades catalíticas da magnetita, tornando o catalisador mais estável, com maior reciclabilidade e eficiente para os processos de Fenton, o catalisador contendo polianilina revelou-se bastante promissor para ativação de persulfato em condições próximas da neutralidade e com bom desempenho catalítico, além de apresentar uma ótima reciclabilidade ainda reduziu a lixiviação do catalisador.
Abstract: The growing number of industries that appear every year has resulted in a large generation of effluents that are toxic to the environment and difficult to degrade. These effluents cannot be disposed of in water bodies without prior treatment, so it is important to develop technologies that will minimize these impacts efficiently. In this context, Fenton processes as well as oxidative processes based on sulfate radicals, which occur through persulfate activation, are promising techniques in the treatment of industrial effluents, however, when catalyzed by metals, these processes present limitations such as the need to a low operating pH and the difficulty in recovering and recycling the catalyst. To remedy these limitations, the development of stable heterogeneous catalysts is a great alternative. Therefore, this work aimed to develop heterogeneous, stable hybrid catalysts with good catalytic activity, for application in Fenton reactions and persulfate activation in the treatment of synthetic effluents containing reactive blue dye 19 (AR19). The magnetite-based catalysts (Mag-SC and Mag-SH) were obtained via coprecipitation and hydrothermal method and later characterized by DRX, FTIR, DLS, MEV, MO, MET, EDX and BET techniques. Mag-SC showed better performance in the Fenton reaction for the oxidation of the dye, with smaller particle size (12 nm) and greater surface area (148 m2 / g), but with unviable recyclability. After choosing the co-precipitation method that provided the best catalyst for the oxidation of the effluent, it was synthetically combined with Black Clay, forming the Mag-AP and then it was coated with polyaniline through chemical polymerization Mag-AP- PANI. The clay increased the catalytic activity of magnetite from 89 to 95%, with less interference from the adsorption process, and still guaranteed greater catalytic stability for up to 3 cycles in Fenton processes and 6 cycles in photo-Fenton, with low leaching of the catalyst. Mag-AP-PANI showed low performance in Fenton processes (64%) but was better used in the photo-Fenton process (92%), in which it showed stability for up to 3 cycles with less leaching than Mag-AP. The three catalysts were compared in the persulfate activation, and showed a good performance both at pH = 3 (75, 80 and 95%) and pH = 6 (71, 70 and 92%), for Mag, Mag-AP and Mag- AP-PANI, respectively. At pH = 3 only Mag-AP showed stability for up to 3 cycles, with no leaching observed at the detection limit of the analysis and Mag-APPANI with at least 6 cycles, with low leaching. At pH = 6, only Mag-AP-PANI remained stable for 2 cycles. The results obtained proved the viability of co-precipitation synthesis as a simple method of magnetite nanoparticles, the black clay support showed great efficiency to improve the catalytic properties of magnetite, making the catalyst more stable, with greater recyclability and efficiency for the Fenton's processes, the polyaniline-containing catalyst proved to be very promising for activation of persulfate in conditions close to neutrality and with good catalytic performance, besides presenting an excellent recyclability, it also reduced the leaching of the catalyst.
Palavras-chave: Fenton heterogêneo
Peroxossulfato
Magnelita
Argila preta
Polianilina
Heterogeneous Fenton
Peroxossulfate
Magnelite
Black clay
Polianiline
CNPq: CNPQ::CIENCIAS EXATAS E DA TERRA::QUIMICA
Idioma: por
País: Brasil
Editor: Universidade Federal de Alagoas
Sigla da Instituição: UFAL
metadata.dc.publisher.program: Programa de Pós-Graduação em Química e Biotecnologia
Citação: Tavares, Marcela Gomes Rodrigues. Desenvolvimento e avaliação de catalisadores híbridos para aplicação em processos de fenton heterogêneo e processos de oxidação com persulfato. 2022. 112 f. Tese (Doutorado em Química e Biotecnologia) – Instituto de Química e Biotecnologia, Programa de Pós-Graduação em Química e Biotecnologia, Universidade Federal de Alagoas, Maceió, 2021.
Tipo de Acesso: Acesso Embargado
URI: http://www.repositorio.ufal.br/jspui/handle/123456789/8729
Data do documento: 25-fev-2021
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