00 CAMPUS ARISTÓTELES CALAZANS SIMÕES (CAMPUS A. C. SIMÕES) CTEC - CENTRO DE TECNOLOGIA Dissertações e Teses defendidas na UFAL - CTEC
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Tipo: Dissertação
Título: Síntese e caracterização de compostos de coordenação a base de estanho e estudos em catálise
Título(s) alternativo(s): Synthesis and characterization of tiny-based coordination compounds and studies in catalysis
Autor(es): Brainer, Nívea dos Santos
Primeiro Orientador: Meneghetti , Simoni Margareti Plentz
metadata.dc.contributor.advisor-co1: Barbosa, Cintya D’Angeles do Espírito Santo
metadata.dc.contributor.referee1: Meili , Lucas
metadata.dc.contributor.referee2: Suarez, Paulo Anselmo Ziani
Resumo: Nas últimas décadas é crescente o interesse em sistemas catalíticos heterogêneos devido, principalmente, à capacidade de separação, regeneração e reutilização, tornando o processo mais eficiente e sustentável. As redes metalorgânicas (metal organic frameworks -MOFs) e seus derivados são catalisadores heterogêneos promissores, pois exibem alta área superficial, estrutura de poros bem definida e versatilidade estrutural. Nesse sentido, este trabalho tem como objetivo a síntese simples e branda via método ultrassônico e sob agitação a temperatura ambiente de MOFs de zinco (ZIF-8) dopadas com estanho (1, 10 e 15 %), Sn-MOFs com diferentes fontes de estanho (SnCl4 e SnSO4) e SnO2 derivados das Sn-MOFs, para aplicação como catalisadores heterogêneos em reações de transesterificação do acetato de etila e esterificação do ácido propiônico. As MOFs foram caracterizadas por difração de raios-X de pó (DRX), espectroscopia na região do infravermelho médio por transformada de Fourier (FTIR), fisissorção de nitrogênio, análise termogravimétrica (TGA), microscopia eletrônica de varredura (MEV) e espectrometria de energia dispersiva de raio-X (EDX). Os resultados de DRX para as Sn-MOFs preparadas com SnSO4 evidenciaram que são isoestruturais a outras Sn-MOFs reportadas na literatura, todavia neste trabalho foi utilizado um método mais brando. Por outro lado, para as Sn-MOFs obtidas com o uso de SnCl4 em diferentes concentrações (Sn-MOF-U0,125M e Sn-MOF-U0,25M) não foi observada diferença estrutural significativa. Os SnO2 apresentaram pureza estrutural e área superficial superior a alguns trabalhos reportados na literatura. A ZIF-8 dopada com 1, 10 e 15 % de estanho exibiram estruturas cristalinas similares e compatíveis com o padrão simulado da ZIF-8, e morfologias distintas frente ao aumento de Sn na estrutura da ZIF-8. Os resultados prévios obtidos para a reação de transesterificação do acetato de etila demonstraram que a ZIF-8 e seus derivados incorporados com estanho conduziram a maiores conversões de acetato de etila, de cerca de 25% em 4 horas a 120 oC, em relação aos as Sn-MOFs e SnO2, os quais não apresentaram resultados significativos de conversões. Já para as reações de esterificação as Sn-MOFs demonstraram ser mais eficientes, em que a Sn-MOF-U0,25M apresentou conversão do ácido propiônico de aproximadamente 55% em duas horas de reação. Por fim, os resultados evidenciaram que o emprego desses materiais como catalisadores heterogêneos nas reações estudadas é promissor. Ademais, este trabalho abre portas para a inserção de novos materiais a base de estanho na área de catalise heterogênea.
Abstract: In the last few decades, interest in heterogeneous catalytic systems has been increasing, mainly due to the capacity for separation, regeneration and reuse, making the process more efficient and sustainable. Metal organic frameworks (metal organic frameworks -MOFs) and their derivatives are promising heterogeneous catalysts, as they exhibit high surface area, well- defined pore structure and structural versatility. In this sense, this work aims at the simple and mild synthesis via ultrasonic method at room temperature of zinc MOFs (ZIF-8) doped with tin (1, 10 and 15%), Sn-MOFs with different sources of tin (SnCl4 and SnSO4) and SnO2 derived from Sn-MOFs, for application as heterogeneous catalysts in ethyl acetate transesterification reactions and propionic acid esterification. The MOFs were characterized by powder X-ray diffraction (XRD), spectroscopy in the region of the medium infrared by Fourier transform (FTIR), nitrogen physisection, thermogravimetric analysis (TGA), scanning electron microscopy (SEM) and spectrometry of X-ray dispersive energy (EDX). The XRD results for Sn-MOFs prepared with SnSO4 showed that they are isostructural to other Sn-MOFs reported in the literature, however in this work a milder method was used. On the other hand, for Sn-MOFs obtained with the use of SnCl4 in different concentrations (Sn-MOF-U0.125M and Sn-MOF-U0.25M), no significant structural difference was observed. SnO2 showed structural purity and surface area superior to some works reported in the literature. ZIF-8 doped with 1, 10 and 15% of tin exhibited similar crystalline structures compatible with the simulated pattern of ZIF-8, and distinct morphologies in face of the increase in Sn in the structure of ZIF-8. The previous results obtained for the ethyl acetate transesterification reaction demonstrated that ZIF-8 and its derivatives incorporated with tin led to greater conversions of ethyl acetate, of about 25% in 4 hours at 120 oC, in relation to the Sn-MOFs and SnO2, which did not show significant conversion results. As for the esterification reactions, Sn-MOFs proved to be more efficient, in which Sn-MOF-U0.25M showed a conversion of propionic acid of approximately 55% in two hours of reaction. Finally, the results showed that the use of these materials as heterogeneous catalysts in the studied reactions is promising. In addition, this work opens doors for the insertion of new materials based on tin in the area of heterogeneous catalysis.
Palavras-chave: Catálise heterogênia
Redes metalorgânicas
Estanho
Transesterificação
Esterificação
Metal-organic frameworks
Tin
Ultrasound
Heterogeneous Catalyst
Transesterification
Esterification
CNPq: CNPQ::ENGENHARIAS::ENGENHARIA QUIMICA
Idioma: por
País: Brasil
Editor: Universidade Federal de Alagoas
Sigla da Instituição: UFAL
metadata.dc.publisher.program: Programa de Pós-Graduação em Engenharia Química
Citação: BRAINER, Nívea dos Santos. Síntese e caracterização de compostos de coordenação a base de estanho e estudos em catálise. 2020. 80 f. Dissertação (Mestrado em Engenharia Química) - Centro de Tecnologia, Programa de Pós-Graduação em Engenharia Química, Universidade Federal de Alagoas, Maceió, 2020.
Tipo de Acesso: Acesso Aberto
URI: http://www.repositorio.ufal.br/handle/riufal/7101
Data do documento: 24-abr-2020
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