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http://www.repositorio.ufal.br/jspui/handle/riufal/5619
Tipo: | Tese |
Título: | Ação protetiva da hexametilenoimina e do hidróxido de tetraetilamônio na dessilicação da zeólita ZSM-12 |
Título(s) alternativo(s): | Protective action of hexamethyleneimine and tetraethylammonium hydroxide in zeolite ZSM-12 |
Autor(es): | Alencar Júnior, Nehemias Rodrigues de |
Primeiro Orientador: | Silva, Antonio Osimar Sousa da |
metadata.dc.contributor.referee1: | Galdino, Fabiane Caxico de Abreu |
metadata.dc.contributor.referee2: | Gomes, Paulo Cesar Correia |
metadata.dc.contributor.referee3: | Freitas, Johnnatan Duarte de |
metadata.dc.contributor.referee4: | Souza, Felipe Thiago Caldeira de |
Resumo: | As zeólitas, aluminossilicatos cristalinos exibindo redes ordenadas de microporos (tipicamente 0.3-1 nm), são catalisadores heterogêneos importantes em um número de conversões de hidrocarbonetos, tais como craqueamento, hidro-isomerização, alquilação, esterificação e oxidação. No entanto, é amplamente reconhecido que os catalisadores zeolíticos sofrem de limitações de difusão intracristalina, devido às dimensões moleculares dos microporos. Como resultado, intensos esforços concentraram-se na síntese de zeólitas novas ou modificadas com melhor acessibilidade, principalmente por alargamento dos poros. Assim, as zeólitas hierárquicas realizam a tarefa acoplando microporos com uma rede mesoporosa auxiliar de natureza intracristalina. Foi analisado, inclusive, a síntese da zeólita ZSM-12 via metodologia convencional (hidrotérmica) a 150 ºC, com a hexametilenoimina (HMI) como agente direcionador de estrutura em estufa agitada por 7 dias. Os métodos pós síntese para se obter as zeólitas ZSM-12 mesoporosas foram realizados através de um tratamento alcalino, qual seja, a dessilicação e de uma nova variante da dessilicação envolvendo a lixiviação de NaOH na presença dos direcionadores de estruturas: a hexametilenoimina (HMI) e o hidróxido de tetraetilamônio (TEAOH), os quais são adicionados para preservar o volume de microporos e tamanho do mesoporo nas zeólitas ZSM-12 hierárquicas atuando como um agente protetivo. As zeólitas foram caracterizadas por difratometria de raios X (DRX), adsorção física de N2, análises térmicas (TG/DTG), dessorção de amônia à temperatura programada (TPD) e microscopia eletrônica de varredura (MEV). Estas amostras também foram avaliadas utilizando a reação modelo de craqueamento do n-hexano. A amostra dessilicada sem a presença de agentes de proteção obteve um aumento maior na geração de mesoporos, mantendo um nível de acidez similar àquele das amostras tratadas com adição de HMI e TEAOH, no entanto, esta apresentou atividade catalítica inferior. |
Abstract: | The zeolites, crystalline aluminosilicates exhibiting micropore ordered networks (typically 0.3-1 nm), are important heterogeneous catalysts in a number of hydrocarbon conversions, such as cracking, hidro-isomerização, alkylation, esterification and oxidation. However, it is widely acknowledged that zeolitic catalysts suffer from intracrystalline diffusion limitations due to the molecular dimensions of micropores. As a result, intense efforts were concentrated on the synthesis of new or modified zeolites with better accessibility, mainly by pore enlargement. Thus, the hierarchical zeolites perform the task by coupling micropores with a mesoporous auxiliary network of intracrystalline nature. The synthesis ZSM-12 zeolite was also analyzed via conventional methodology (hydrothermal) at 150 ºC, with hexamethyleneimine (HMI) as the guiding agent of a greenhouse structure agitated for 7 days. The Post-synthesis methods to obtain zeolites ZSM-12 mesoporous were carried out through an alkaline treatment, in other words, desilication of a new variant from the desilication involving the leaching of NaOH in the presence of the structural drivers: the hexamethyleneimine (HMI) and tetraethylammonium hidroxide (TEAOH), which are added to preserve the volume of micropores and size of the mesopore in zeolite ZSM-12 hierarchical, acting as protective agents. The zeolites were characterized by x-ray diffractometry (DRX), adsorption physical of N2, thermal analysis (TG/DTG), ammonia desorption at programmed temperature (TPD) and scanning electron microscopy (SEM). These samples were also evaluated using the n-hexane cracking model reaction. The desilicated sample without the presence of protective agents obtained a higher increase in mesopore generation, maintaining the level of acidity similar to the samples treated with addition of HMI and TEAOH, but it presented inferior catalytic activity. |
Palavras-chave: | Zeólitas ZSM-12 (MTW) Dessilicação Agente Protetivo Zeolite Desilication Protective Agent |
CNPq: | CNPQ::ENGENHARIAS::ENGENHARIA DE MATERIAIS E METALURGICA |
Idioma: | por |
País: | Brasil |
Editor: | Universidade Federal de Alagoas |
Sigla da Instituição: | UFAL |
metadata.dc.publisher.program: | Programa de Pós-Graduação em Materiais |
Citação: | ALENCAR JÚNIOR, Nehemias Rodrigues de. Ação Protetiva da Hexametilenoimina e do Hidróxido de Tetraetilamônio na dessilicação da Zeólita ZSM-12. 2019. 78 f. Tese (Doutorado em Materiais) – Centro de Tecnologia, Programa de Pós Graduação em Materiais, Universidade Federal de Alagoas, Maceió, 2018. |
Tipo de Acesso: | Acesso Aberto |
URI: | http://www.repositorio.ufal.br/handle/riufal/5619 |
Data do documento: | 26-dez-2018 |
Aparece nas coleções: | Dissertações e Teses defendidas na UFAL - CTEC |
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