00 CAMPUS ARISTÓTELES CALAZANS SIMÕES (CAMPUS A. C. SIMÕES) IQB - Instituto de Química e Biotecnologia Dissertações e Teses defendidas na UFAL - IQB
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Tipo: Dissertação
Título: Síntese e caracterização de SnO2, MoO3, SnO2-MoO3, via o método Pechini empregando glicerol como poliálcool, e seu emprego na conversão da xilose
Título(s) alternativo(s): Synthesis and characterization of SnO2, MoO3 and SnO2-MoO3, via the pechini method using glycerol as a polyalcohol, and its use in the conversion of xylose
Autor(es): Avelino, Débora Olimpio da Silva
Primeiro Orientador: Meneghetti, Simoni Margareti Plentz
metadata.dc.contributor.referee1: Silva, Antônio Osimar Sousa da
metadata.dc.contributor.referee2: Barbosa, Cintya D'Angeles do Espírito Santo
Resumo: A biomassa lignocelulosica ganhou destaque nos últimos anos não apenas para obtenção de energia, mas para produção de substâncias química de interesse industrial. O uso de catalisadores que sejam mais eficientes e seletivos na transformação da D-xilose em moléculas plataformas tem sido alvo de diversas pesquisas. Dentro dessa perspectiva, no presente trabalho foi realiza a sintetize e caracterização óxidos de estanho (Sn100-Pech), molibdênio (Mo100-Pech) e óxido misto (SnMo20-Pech), através do método dos precursores poliméricos (Pechini) utilizando o glicerol como poliálcool, em um estudo comparativo aos óxidos de Dos Santos (2017); (Sn100-Com) (Mo100-Cal), (SnMo25-Impreg). Investigando a influência do método de síntese nas propriedades desses novos catalisadores. Os catalisadores foram caracterizados com as seguintes técnicas: Análise termogravimétrica (TG) e análise térmica diferencial (DTA); espectroscopia de absorção na região do infravermelho (FTIR); difração de raios-X (DRX), análises de fisissorção N2 na temperatura de 77 K utilizando os métodos de Braunauer-Emmett-Teller (BET) e Barrett-Joyner-Halenda (BJH), foi investigada a acidez dos catalisadores pelo monitoramento de pH ao longo do tempo. Os resultados das análises térmicas apontaram que os novos óxidos apresentaram perfis similares tal qual os óxidos de Dos Santos (2017), com perda de massa referente ao óxido de molibdênio na faixa de temperatura de 800 a 940 °C. Em relação aos resultados de espectroscopia na região do infravermelho, os catalisadores apresentaram bandas de absorções características do metal com o oxigênio. Os difratogramas de raios-X dos óxidos Sn100-Com e Sn100-Pech apresentaram a fase rutilo tetragonal, o Mo100-Cal e Mo100-Pech apresentaram majoritariamente a fase ortorrômbica. Os óxidos mistos SnMo20-Pech e SnMo25-Impreg exibiram as duas fases a tetragonal do estanho e a ortorrômbica do molibdênio. Para o SnMo20-Pech além do possível incremento do Mo6+ na rede do Sn4+, foram identificadas também alargamento de picos no esse novo material, o que infere que esse material possua mais defeitos na superfície e seja menos cristalino, ademais o Sn100-Pech e SnMo20-Pechi apresentaram menor grau de cristalinidade. Corroborando esses resultados as análises de texturais exibiram áreas superficiais superiores, contraposto aos óxidos de Dos Santos (2017), para Sn100-Pech e SnMo20-Pechi 59,2 e 46,2 m2.g-1 respectivamente. Os resultados de monitoramento de pH ao longo do tempo indicam que catalisadores supostamente possuam sítios ácidos e básicos de Lewis e Bronsted na superfície. Em relação à atividade catalítica as reações foram conduzidas a 150 °C com variação de tempo, e os óxidos de estanho Sn100-Pech e Sn100-Com exibiram baixas conversões. Já o Mo100-Pechi e o Mo100-Cal exibiram altas conversões e em 3 horas de reação observou-se 95 a 97 % de xilose convertida. Em comparação ao SnMo25-Impreg, a conversão observada com o catalisador misto SnMo20-Pech foi superior, e observou-se de 86,6 % em 3 horas de reação e visivelmente esse sistema produziu uma menor quantidade de matéria orgânica insolúvel. O Sn100-Pech foi bastante seletivo a furfural (rota 1), porém com baixas conversões; o Mo100-Pech e Mo100-Cal conduziram à formação dos produtos das três rotas em estudo. O óxido misto SnMo20-Pech apresentou-se seletivo às rotas do gliceraldeído e furfural com variação da soma total de 40 a 50 % de seletivida na rota 1 e 41 a 49 % na rota 2. Com o emprego do SnMo25-Impreg foi observada seletividade aos intermediários da rota 1. A otimização desses resultados está diretamente relacionada ao método de Pechini, pois gerou catalisadores heterogêneos com disponibilidade de mais sítios ativos e maior área superficial. Assim, a metodologia pode ser utilizada estrategicamente para conversões da biomassa em produtos de alto valor agregado.
Abstract: Lignocellulosic biomass has gained prominence in recent years not only for obtaining energy, but for the production of chemical substances of industrial interest. The use of catalysts that are more efficient and selective in transforming D-xylose into platform molecules has been the subject of several researches. Within this perspective, the present work synthesizes and characterizes tin oxides (Sn100-Pech), molybdenum (Mo100-Pech) and mixed oxide (SnMo20-Pech), through the polymeric precursor method (Pechini) using glycerol as polyalcohol, in a comparative study to Dos Santos oxides (2017), investigating the influence of the synthesis method on the properties of these new catalysts. The catalysts were characterized using the following techniques: Thermogravimetric analysis (TG) and differential thermal analysis (DTA); Infrared absorption spectroscopy (FTIR); X-ray diffraction (XRD), N2 physisorption analysis at a temperature of 77 K using the Braunauer-Emmett-Teller (BET) and Barrett-Joyner-Halenda (BJH) method, the acidity of the catalysts was investigated by pH monitoring over time. The results of the thermal analysis showed that the new oxides had similar profiles as the Dos Santos oxides (2017), with mass loss referring to molybdenum oxide in the temperature range from 800 to 940 °C. Regarding the infrared spectroscopy results, the catalysts showed characteristic absorption bands of the metal with oxygen. The X-ray diffractograms of the Sn100-Com and Sn100-Pech oxides showed the tetragonal rutile phase, the Mo100-Cal and Mo100-Pech mostly presented the orthorhombic phase. The mixed oxides SnMo20-Pech and SnMo25-Impreg exhibited the two phases the tetragonal of tin and the orthorhombic of molybdenum. For SnMo20-Pech, in addition to the possible increase in Mo6+ in the Sn4+ network, peak broadening was also identified in this new material, which infers that this material has more defects on the surface and is less crystalline, in addition to Sn100-Pech and SnMo20-Pech showed a lower degree of crystallinity. Corroborating these results, textural analyzes showed superior surface areas, as opposed to Dos Santos oxides (2017), for Sn100-Pech and SnMo20-Pech 59,2 and 46,2 m2.g-1 respectively. The results of monitoring pH over time indicate that catalysts supposedly have acidic and basic Lewis and Bronsted sites on the surface. Concerning the catalytic activity, the reactions were conducted at 150 °C with time variation, the Sn100-Pech and Sn100-Com tin oxides exhibited low conversions, the Mo100-Pechi and the Mo100-Cal exhibited high conversions in 3 hours of reaction, 95 to 97% of converted xylose was observed. Compared to SnMo25-Impreg, conversion with mixed catalyst SnMo20-Pech was improved for better rates, it was observed 86,6 % in 3 hours of reaction and visibly this system produced a smaller amount of insoluble organic matter. The Sn100-Pech was very selective to furfural, route 1, but with low conversions, the Mo100-Pech and Mo100-Cal led the products of the three study routes. The mixed oxide SnMo20-Pech was selective for the routes of glyceraldehyde and furfural with a total sum variation of 40 to 50% for route 1 and 41 to 49 % for route 2. While the SnMo25-Impreg was selective for the intermediates of the route 1. The optimization of these results is directly related to the Pechini method, as it provided heterogeneous catalysts with availability of more active sites, defects and greater surface area. Also emphasizing the influence of increased acidity with molybdenum oxide, therefore the new methodology can be used strategically for biomass conversions into high added value products.
Palavras-chave: Catalizador
Óxidos
Biomassa
Xilose
Estanho
Molibdênio
Catalyst
Oxides
Biomass
Xylose
Tin
Molydenum
CNPq: CNPQ::CIENCIAS EXATAS E DA TERRA::QUIMICA::QUIMICA INORGANICA
Idioma: por
País: Brasil
Editor: Universidade Federal de Alagoas
Sigla da Instituição: UFAL
metadata.dc.publisher.program: Programa de Pós-Graduação em Química e Biotecnologia
Citação: Avelino, Débora Olimpio da Silva. Síntese e caracterização de SnO2, MoO3, SnO2-MoO3, via o método Pechini empregando glicerol como poliálcool, e seu emprego na conversão da xilose. 2022. 71 f. Dissertação (Mestrado em Química e Biotecnologia) – Instituto de Química e Biotecnologia, Programa de Pós-Graduação em Química e Biotecnologia, Universidade Federal de Alagoas, Maceió, 2021.
Tipo de Acesso: Acesso Aberto
URI: http://www.repositorio.ufal.br/jspui/handle/123456789/8448
Data do documento: 27-jul-2021
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